Dein Debug Log zeigt keine Fehler. Was mit aber aufgefallen ist, ist, dass deine Geräte globale IPv6 Adressen haben. Diese können sich durchaus ändern (z.B. anderes Prefix vom Provider erhalten). Dann erreichen sie auch den Pi-hole nicht mehr.
Du solltest dafür ULA Adressen verwenden, da diese stabiler sind.
Wenn du aktuell Probleme hast, dann führe mal bitte auf einem Client