Dazu hatten wir bereits herausgefunden, dass Pi-hole nicht massgeblich beteiligt ist:
Das wäre die interessante Ausgabe.
Das Auflisten der 20 größten Verzeichnisse sollte Dir dabei helfen, den möglichen Verursacher für Deine volle SD-Karte zu finden.
Die Meldungen bezüglich der virtuellen Dateisysteme sind dabei normal und können ignoriert werden. Sie lassen sich auch explizit ausschliessen
sudo du / --exclude=/{proc,sys,dev,run} | sort -n -r | head -20
Große externe Platten solltest Du entweder vor dem sudo du aushängen oder das Kommando auf die Pfade einschränken, die auf der SD-Karte zuhause sind, bzw. die Pfade auf externen Platten ausschliessen.
Damit würdest Du zumindest temporär wieder etwas Platz schaffen.
(Vermutlich wird der aber innerhalb kurzer Zeit von demselben Prozess belegt, der auch jetzt schon Deine SD-Karte vollschreibt).
Und schliesslich:
Kürzlich hat ein Benutzer in einem ähnlichen Fall das schnelle Vollschreiben der Karte mit Ubuntu Snap in Zusammenhang bringen können, siehe Running out of space very quickly - #14 by xjonx.